1.

Mechanistic aspects of propene epoxidation by H2O2. Catalytic role of water molecules, external electric field, and zeolite framework of TS-1.

V članku predstavljamo študijo epoksidacije propena z vodikovim peroksidom pri različnih tipih okolice, vključno z zeolitno okolico katalizatorja TS-1. Računali smo termodinamske in kinetične parametre in njihovo odvisnost od okolice, katere vpliv na aktivacijsko bariero je znaten. Že molekula vode ima opazen katalitski učinek, še občutnejši pa je vpliv zeolitne okolice TS-1 ter vpliv električnega polja. Natančno smo ovrednotili reakcijsko pot pretvorbe propena v propilen oksid. Vpliv TS-1 smo poskušali ovrednotiti tudi z bolj kompleksnim QM/MM modelom, ki pa ni dal zadovoljivih rezultatov.

COBISS.SI-ID: 4121370

2.

Titanium site preference problem in the TS-1 zeolite catalyst : a periodic Hartree-Fock study

S periodično HF metodo smo obravnavali problem preferenčne lokacije titana v strukturi TS-1. Modelirali smo 12 različnih izomerov TS-1 in primerjali njihove energije ter vpliv simetrijskih elementov na relativne energije izomerov. Ugotovili smo, da je energijski razpon izomerov majhen, okrog 5 kcal/mol, in da se z nižanjem koncentracije titiana še zmanjšuje. Zaradi majhnih energijskih razlik med izomeri ni mogoče izključiti povsem naključne porazdelitve titana v MFI strukturi, niti predpostavke, da je struktura pogojena s kinetiko sinteze materiala in ne s termodinamskimi efekti.

COBISS.SI-ID: 4076826

3.

Proton Dynamics in the Strong Chelate Hydrogen Bond of Crystalline Picolinic Acid N-Oxide.

Članek vsebuje spektroskopsko in računsko študijo vodikove vezi v N-oksidu pikolinske kisline v kristaliničnem stanju. Računski del obsega simulacijo vibracijskega spektra vodikove vezi. Pristop temelji na dinamičnem vzorčenju protonskega potenciala, izračunanega iz posnetkov struktur, dobljenih s predhodno opravljene simulacije molekulske dinamike s kvantnim poljem sil. Primerjava z ekseperimentalnimi vibracijskimi spektri (IR, Raman, INS) pokaže, da je upoštevanje naštetih vplivov odločilnega pomena za dobro ujemanje izračunanih spektroskopskih količin z eksperimentalnimi.

COBISS.SI-ID: 3743002

4.

Variable temperature neutron diffraction and X-ray charge density studies of tetraacetylethane

V članku predstavljamo študijo strukture tetraacetietana z difrakcijskimi in računskimi metodami. Struktura molekule je asimetrična, četudi bi glede na kemijsko simetričnost molekule tetraacetiletana pričakovali simetrično strukturo. Asimetričnost strukture smo potrdili s simulacijo molekulske dinamike. Poglavitni vzrok za asimetričnost strukture je v sklopitvi med protonskim gibanjem in rotacijo metilnih skupin, ki je zaradi specifičnih interakcij v kristalu je otežena, protonski potencial pa je asimetričen.

COBISS.SI-ID: 3975706